開發(fā)低成本、環(huán)境友好、可溶液加工的新型碳基量子點(diǎn)材料對于實(shí)現(xiàn)下一代大面積顯示應(yīng)用具有重要意義。然而，目前基于碳基發(fā)光材料的電致發(fā)光二極管外量子效率（EQE）仍然落后于發(fā)展較成熟的鎘基量子點(diǎn)或鉛基鈣鈦礦材料。近期，北京師范大學(xué)張洋、范樓珍團(tuán)隊(duì)聯(lián)合東南大學(xué)蔣偉團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了對稱的硼橋碳量子框架（sym-B-CQFs）材料，sym-B-CQFs具有高效延遲熒光，總光致發(fā)光量子產(chǎn)率為98 ± 0.6%，反向系間竄越速率（kRISC）高達(dá)1.04 × 10? s?1。掃描隧道顯微鏡（STM）表征清楚地顯示了sym-B-CQFs由四個(gè)二苯并[fg,op]四苯單元通過硼原子鍵合形成剛性非平面共軛框架結(jié)構(gòu)。理論計(jì)算進(jìn)一步表明，源自對稱硼橋的非平面框架導(dǎo)致HOMO和LUMO電子云在不同的二苯并[fg,op]四苯單元上交替分布，有效減小了單重態(tài)-三重態(tài)能級差，并產(chǎn)生較高的kRISC。
sym-B-CQFs的高效延遲熒光和良好的溶液加工特性，促使我們將其應(yīng)用于LED。5CzBN-ESF由于具有合適的三重態(tài)能級（2.72 eV）、雙極性載流子傳輸特性以及高效的能量轉(zhuǎn)移效率，被選為主體材料。當(dāng)摻雜濃度為2 wt%時(shí)，器件的開啟電壓、電流效率、功率效率和最大亮度分別為2.5 V,65.3 cd A-1, 59.5 lm W?1和19130 cd m-2。值得注意的是，基于sym-B-CQFs的電致LED首次實(shí)現(xiàn)了20.4%的高EQE，且表現(xiàn)出較小的效率滾降（在亮度為1000 cd m?2時(shí)，EQE = 18.0%）。這項(xiàng)工作表明高性能CQDs有望成為下一代顯示技術(shù)的候選材料。
圖1. sym-B-CQFs的合成和結(jié)構(gòu)表征
圖2. sym-B-CQFs的光學(xué)性質(zhì)
圖3. sym-B-CQFs的理論計(jì)算分析
圖4. sym-B-CQFs的LED器件性能
這一研究成果近期發(fā)表在J. Am. Chem. Soc. 上，論文第一作者為北京師范大學(xué)袁廷博士和東南大學(xué)趙桂敏博士，通訊作者為北京師范大學(xué)張洋副教授、申林教授、袁方龍教授、范樓珍教授和東南大學(xué)蔣偉教授。該研究成果得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國博士后科學(xué)基金等的支持。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1021/jacs.5c10746
