基于二維過(guò)渡金屬硫族化合物（Transition Metal Dichalcogenides, TMDs）摻雜的帶隙工程在新型納米光電子器件的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)及其在光電催化中的應(yīng)用方面顯示出巨大的潛力。然而有兩大關(guān)鍵問(wèn)題需要考慮，即單原子摻雜誘導(dǎo)的雜質(zhì)能級(jí)會(huì)成為光生載流子的復(fù)合中心，從而降低光催化效率。另一方面，二維TMDs的載流子遷移率偏低，會(huì)影響器件的工作速度。了解這種體系中雜原子的摻雜機(jī)理并合理設(shè)計(jì)相應(yīng)的晶體結(jié)構(gòu)對(duì)于解決上述問(wèn)題至關(guān)重要。 近日，福建農(nóng)林大學(xué)林智超和大連交通大學(xué)管仁國(guó)教授課題組合作，使用密度泛函理論（Density functional theory, DFT）計(jì)算設(shè)計(jì)了具有Nb和Re雙原子的共摻雜單層WS2晶體結(jié)構(gòu)，并使用異質(zhì)復(fù)合的思想將其與石墨烯組裝成異質(zhì)結(jié)構(gòu)。Nb和Re雙原子的N-P型價(jià)電子補(bǔ)償性共摻雜保留了原始單層WS2的連續(xù)能帶結(jié)構(gòu)，同時(shí)兼顧了石墨烯高載流子遷移率的特征，為制造高速肖特基器件和高效的水分解析氫光電催化劑提供了一種出色的多用途材料。
圖1. Nb和Re原子的單摻雜和共摻雜單層WS2的結(jié)構(gòu)模型以及每種結(jié)構(gòu)的形成能計(jì)算結(jié)果 通過(guò)價(jià)電子補(bǔ)償機(jī)制，Nb和Re雙原子摻雜的單層WS2中，禁帶區(qū)間并未引入雜質(zhì)能級(jí)。 圖2.單層和異質(zhì)結(jié)體系的能帶結(jié)構(gòu) 通過(guò)施加外部電場(chǎng)和應(yīng)變，實(shí)現(xiàn)異質(zhì)結(jié)肖特基接觸類(lèi)型的動(dòng)態(tài)切換。 圖3. (Nb-Re)-WS2/G的肖特基勢(shì)壘高度（SBH）隨電場(chǎng)和層間耦合的變化 異質(zhì)結(jié)兩層材料間的內(nèi)建電場(chǎng)促進(jìn)了光生載流子的有效分離，有望作為光催化分解水析氫的潛力材料。 圖4. 異質(zhì)結(jié)體系的能帶排列和差分電荷密度 綜上所述，這項(xiàng)工作為二維TMDs的摻雜機(jī)制提供了見(jiàn)解，用于該類(lèi)材料面向光電催化分解水析氫及高速納米光電器件的制造，從而促進(jìn)TMDs在光電子領(lǐng)域應(yīng)用的進(jìn)一步發(fā)展。 論文信息 N-P Type Charge Compensatory Synergistic Effect for Schottky and Efficient Photoelectrocatalysis Applications: Doping Mechanism in (Nb/Re)@WS2/Graphene Heterojunctions Zhonghao Zhou, Wei Qi, Zhi Li, Li Yang, Zhichao Lin, Renguo Guan Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202403963
