近日，西安電子科技大學(xué) “華山菁英副教授”梁廣超博士和西安外事學(xué)院青年教師張敏博士對(duì)過渡金屬釕基氫化物催化CO2的均相捕獲進(jìn)行了策略創(chuàng)新，首次實(shí)施了SMADP數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的簡(jiǎn)化機(jī)制方案（simplified mechanism-based approach with data-driven practice）在CO2均相捕獲中的應(yīng)用。
作為一種具有潛在增值價(jià)值的C1原料，二氧化碳的開發(fā)與利用已成為可持續(xù)化工中的一個(gè)重要目標(biāo)。在已報(bào)道中，過渡金屬配合物催化CO2的均相氫化被認(rèn)為是一種可行且實(shí)用的CO2利用策略。然而，在CO2的均相氫化過程中，作為重要一步反應(yīng)，CO2插入過渡金屬氫化鍵（TM-H）這一過程卻限制了CO2均相氫化的廣泛應(yīng)用。對(duì)此，梁廣超副教授和張敏博士對(duì)過渡金屬釕基氫化物催化CO2的均相捕獲進(jìn)行了策略創(chuàng)新，首次提出了SMADP數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的簡(jiǎn)化機(jī)制方案（simplified mechanism-based approach with data-driven practice）。作者提出的SMADP數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的簡(jiǎn)化機(jī)制方案包含了以下基本部分：(1) 建立反應(yīng)機(jī)制；(2) 分析主成分；(3) 評(píng)估活性描述符；(4) 參數(shù)化和修正；(5) 活性建模和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。 在本研究中，基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)實(shí)踐的簡(jiǎn)化機(jī)理方法（SMADP）被用于理解過渡金屬釕基氫化物催化劑在CO2 加氫過程中的催化活性。通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究了CO2插入過渡金屬釕基氫化鍵的過程與機(jī)理，并獲得了活性描述符，建立并評(píng)估了線性回歸模型，實(shí)現(xiàn)了結(jié)構(gòu)-活性的定量關(guān)系（QSAR）。研究表明CO2插入Ru-H鍵是內(nèi)層過程（inner sphere process），而與CO2插入Ni-H鍵的外層過程（out-sphere process）截然不同。本文表明，在二氧化碳催化中，新型釕氫化物可能無法通過簡(jiǎn)單修改釕金屬位點(diǎn)上的輔助配體而輕易實(shí)現(xiàn)。然而，在對(duì)過渡金屬釕基氫化物捕獲CO2的機(jī)理的系統(tǒng)化認(rèn)知的基礎(chǔ)上，基于SMADP數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)智能化策略而獲得的活性描述符被證明是理解過渡金屬釕基氫化物催化CO2加氫的催化活性的有效策略，并為過渡金屬釕基氫化物催化劑的高效篩選提供了可靠依據(jù)。 論文信息 A Data-Driven Approach for Enhanced CO2 Capture with Ruthenium Complexes Guangchao Liang, Min Zhang Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202402114
