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電催化二氧化碳還原反應（CO₂RR）可以將CO₂轉化為高附加值的化學品和燃料，是一項前景廣闊但目前仍面臨諸多挑戰(zhàn)的技術。為了提高CO或碳氫化合物的法拉第效率，通常利用溶劑化的堿金屬陽離子來調控反應微環(huán)境。其中，不同陽離子對CO₂RR催化活性的促進效果按以下順序遞增：Na⁺ < K⁺ < Cs⁺。

膜電極組件（MEA）因具有低歐姆電阻和易于擴展到電堆的優(yōu)勢被認為是最有前途的反應器，但是如何在無陰極電解液的MEA電解槽中利用堿金屬陽離子效應促進CO₂RR面臨巨大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，天津大學葉金花團隊劉樂全課題組設計開發(fā)了一種錨定堿金屬陽離子（Cs⁺）的策略用于MEA電解槽，顯著提升了Ag納米顆粒在大電流密度下的CO選擇性，實現(xiàn)了約500 mA cm^-2的CO分電流密度，比純Ag高出約三倍。通過器件耦合實現(xiàn)了8.3%的太陽能到CO的能量轉化效率。

該研究從CO₂RR和競爭性析氫反應（HER）兩個角度分析了錨定Cs⁺提升CO₂選擇性的機制。原位拉曼光譜表征及結合機器學習力場的理論計算結果表明，錨定的Cs⁺能顯著促進CO₂^?中間體的吸附；另一方面，多位點自由能計算和盤電極實驗表明，錨定Cs⁺形成的電場能有效減弱*OH中間體的吸附，從而抑制了HER。

首先通過硝酸對商業(yè)碳黑進行刻蝕，成功制備了豐富碳空位的碳材料（DC），隨后Cs⁺被錨定在這些碳空位上從而得到Cs-DC樣品。

除球差電鏡清晰地識別出均勻分布且孤立的Cs外，X射線吸收精細結構譜進一步表明Cs與C之間形成新鍵，且Cs的平均配位數(shù)為4.2±0.9。

相比純Ag，錨定Cs⁺的引入使CO分電流密度提升了3倍，達到了約500 mA cm^-2，并且在不同的陽極電解液（KHCO₃、[Me]₄NHCO?和純水）測試中均表現(xiàn)出相似的提升效果。

經(jīng)過80小時的恒流性能測試，CO選擇性仍保持在90%以上。

原位拉曼分析顯示，錨定的Cs⁺顯著增強了CO?^-中間體在Ag表面的覆蓋度。同時，引入錨定Cs⁺后，Stark調諧斜率增加了51%，這表明錨定的Cs⁺自身誘導了指向陽極的電場。結合機器學習的理論計算進一步表明，該電場顯著降低了CO2^-中間體的平均吸附自由能。

引入錨定Cs⁺后，平臺電流減少了18%，表明H⁺的擴散被有效抑制。多位點的理論計算進一步顯示，錨定Cs⁺產(chǎn)生的電場顯著降低了*OH中間體的平均吸附自由能，從而抑制了H⁺的擴散，進而抑制了競爭的HER，最終促進了CO?還原反應。

最后，作者將MEA電解槽與商業(yè)多晶硅太陽能電池結合，實現(xiàn)了8.3%的太陽能到CO的能量轉化效率。

綜上所述，該研究提出錨定堿金屬離子（Cs⁺）策略具有簡易、高效的特點，為在MEA電解槽中利用堿金屬陽離子效應提供了一種具有非常有潛力的解決方案，相關技術已申請專利。