在各種先進(jìn)的儲(chǔ)能系統(tǒng)中，鋰硫電池(LSBs)因高理論比容量(1675 mAh g-1)、高能量密度(2600 Wh kg-1)、低成本、環(huán)境友好成為最有前途的儲(chǔ)能系統(tǒng)之一。電解質(zhì)是LSBs的關(guān)鍵材料，電池性能往往對(duì)電解質(zhì)表現(xiàn)出很強(qiáng)的組分敏感性。與傳統(tǒng)的“單溶劑和單鹽”電解質(zhì)不同，多組分電解質(zhì)一般由一種以上溶劑和鋰鹽組成，其組分間存在著復(fù)雜的溶劑化效應(yīng)，因此合理設(shè)計(jì)多組分電解質(zhì)可以充分利用組分間的協(xié)同作用，發(fā)揮組分各自的優(yōu)勢(shì)，從而能夠大幅優(yōu)化競(jìng)爭(zhēng)溶劑化關(guān)系，從根本上改變電解質(zhì)的微環(huán)境。此外，多組分電解質(zhì)在調(diào)節(jié)多硫化物的溶解度和溶劑化結(jié)構(gòu)中也起著重要作用，并在與鋰負(fù)極接觸時(shí)顯著影響固體電解質(zhì)界面(SEI)的穩(wěn)定性和均勻性。因此，優(yōu)化電解質(zhì)配方是最大限度發(fā)揮電解質(zhì)中多組分協(xié)同作用的關(guān)鍵。 在電解質(zhì)組分優(yōu)化工作中，對(duì)于各組分的比例的調(diào)整過(guò)程是十分復(fù)雜的，且每增加一個(gè)組分，相關(guān)工作量必定呈指數(shù)增長(zhǎng)。此時(shí)，依靠人工優(yōu)化費(fèi)時(shí)費(fèi)力，嚴(yán)重阻礙了電解質(zhì)材料的研發(fā)進(jìn)程。如將機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)作為輔助用以優(yōu)化電解質(zhì)，則可大幅減少試錯(cuò)成本，加快研發(fā)周期。但獲取高通量大數(shù)據(jù)必然要付出高昂的工作量和時(shí)間成本，這對(duì)基于有限小數(shù)據(jù)的材料研究并不友好。在受控實(shí)驗(yàn)條件下收集小樣本以獲得高質(zhì)量的小型數(shù)據(jù)集，消耗更少的資源來(lái)獲得更多信息，對(duì)于探索和理解復(fù)雜因果關(guān)系非常有利。在此背景下，小數(shù)據(jù)主動(dòng)學(xué)習(xí)策略開(kāi)始被廣泛應(yīng)用于材料研發(fā)，旨在通過(guò)指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算有機(jī)結(jié)合，達(dá)到協(xié)同優(yōu)化設(shè)計(jì)的目的。 文章首先綜述了多組分電解質(zhì)中各組分之間存在的復(fù)雜的相互作用關(guān)系，其次探討了多組分電解質(zhì)對(duì)多硫化物溶解和溶劑化的影響以及電解質(zhì)對(duì)SEI的影響。最后，針對(duì)多組分電解質(zhì)設(shè)計(jì)過(guò)程中面臨的挑戰(zhàn)，提出了ML輔助策略，以實(shí)現(xiàn)對(duì)電解質(zhì)微環(huán)境的精細(xì)調(diào)控，完成高性能多組分電解質(zhì)的優(yōu)化。總的來(lái)說(shuō)，文章展望了一種主動(dòng)學(xué)習(xí)-實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的多組分電解質(zhì)設(shè)計(jì)模式，希望能夠推動(dòng)ML在優(yōu)化多組分電解質(zhì)中的發(fā)展。
論文信息 Design and Optimization of Multicomponent Electrolytes for Lithium-Sulfur Battery: A Machine Learning Concept and Outlook Yanhui Qiu, Xintao Zuo, Lichao Fu, Dapeng Liu, Yu Zhang ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202400754
