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電催化CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）被認(rèn)為是減緩CO₂過度排放、實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的有效途徑之一。銅（Cu）基催化劑因其成本低、自然豐度高，并且能夠?qū)O₂直接還原轉(zhuǎn)化為C1到C3多種還原產(chǎn)物而備受關(guān)注。然而，Cu基催化劑同時也面臨著反應(yīng)機(jī)制復(fù)雜、反應(yīng)路徑難以調(diào)控的挑戰(zhàn)，導(dǎo)致還原產(chǎn)品選擇性普遍較低?，F(xiàn)階段，無機(jī)氧化物衍生的銅催化劑在負(fù)電位條件下極易發(fā)生還原重構(gòu)或團(tuán)聚，導(dǎo)致其反應(yīng)機(jī)理仍不明晰。因此，如何實(shí)現(xiàn)對銅基催化劑CO₂RR反應(yīng)路徑的精準(zhǔn)調(diào)控仍是挑戰(zhàn)性難題。

近日，華東理工大學(xué)的張玉研究員與河南大學(xué)的田志紅教授合作，通過Cu離子與不同含氧有機(jī)物（如方酸根(C₄O₄^2-)和環(huán)己六酮(C₆O₆)）的成功配位，設(shè)計(jì)并制備了兩種不同結(jié)構(gòu)的Cu基金屬配位聚合物，實(shí)現(xiàn)了對Cu基催化劑界面Cu-O鍵能的有效調(diào)控，建立了Cu-O鍵能強(qiáng)弱與CO₂RR到C₁或C₂+反應(yīng)路徑的關(guān)聯(lián)規(guī)律。這一研究成果為開發(fā)高選擇性Cu基催化劑提供了新的思路。

研究表明界面配位Cu-O鍵強(qiáng)對催化劑原位生成的銅顆粒形貌以及表面電子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了顯著影響，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了對CO₂RR反應(yīng)路徑的有效調(diào)控。電化學(xué)性能測試表明較強(qiáng)的Cu-O鍵（C₆O₆-Cu）有利于C₁產(chǎn)物的生成，在-0.6 V_RHE下FE_C1為63.7%；而較弱的Cu-O鍵（C₄O₄-Cu）則傾向于C₂₊產(chǎn)物的生成，在-1.0 V_RHE下FE_C2+為65.8%，分電流密度為205.1 mA cm^-2，且可穩(wěn)定運(yùn)行至少10小時。

原位衰減全反射紅外光譜（ATR-IR）進(jìn)一步表明，C₆O₆-Cu表現(xiàn)出更強(qiáng)的C₁產(chǎn)物關(guān)鍵中間體特征峰（包括*CO和*OCHO），而C₄O₄-Cu則在更寬的電壓范圍內(nèi)檢測到*COCHO中間體特征峰。同時，密度泛函理論（DFT）計(jì)算驗(yàn)證了C₆O₆-Cu對*CO有著更強(qiáng)的吸附能力，卻對*CO-CO和*COCHO耦合表現(xiàn)出更高的反應(yīng)能壘，表明C₆O₆-Cu更傾向C₁產(chǎn)物的生成。相比之下，C₄O₄-Cu則對*CO吸附較弱，并且對*CO-CO和*COCHO耦合表現(xiàn)出更低的反應(yīng)能壘，因此更傾向于C₂₊產(chǎn)物的生成。該研究工作為有效調(diào)控Cu基催化劑CO₂RR反應(yīng)路徑提供了新的方法與見解。