第一作者：Si-Min Lu, Mengjie Chen
通訊單位：南京大學(xué)，南京工業(yè)大學(xué)電催化在可再生能源轉(zhuǎn)化和儲存方面很有前途，但許多研究都依賴于催化劑設(shè)計來提高催化活性。本論文提出了一種新型的電催化方法—流體動力學(xué)控制的單粒子電催化，該方法通過結(jié)合碰撞電化學(xué)和微流控技術(shù)來提高電催化系統(tǒng)的活性。作為概念驗證，作者利用單個鈀納米顆粒（Pd NPs）在微通道基超微電極（UME）上電催化析氫反應(yīng)（HER）?？刂频膶恿髂軌蚓_地將Pd NPs逐個傳輸?shù)诫姌O-電解質(zhì)界面，與擴散條件相比，流體動力學(xué)碰撞能顯著提高給定電極上的活性位點數(shù)量，達到兩個數(shù)量級的提升。此外，強制對流能夠增強質(zhì)子質(zhì)量傳輸，從而提高每個Pd NPs的電催化活性。研究表明，通過改善質(zhì)量傳輸，可以在不需要高過電位下實現(xiàn)HER的反應(yīng)速率提升和相變。本研究為通過改變操作條件而不僅僅是材料設(shè)計限制來增強電催化活性提供了新途徑。圖1：流體動力學(xué)單顆粒電催化系統(tǒng)。圖中還顯示了在有/無流體流動條件下，單個Pd NPs電催化HER的代表性瞬態(tài)計時電流響應(yīng)。圖2：微通道內(nèi)通過強制對流增強質(zhì)量傳輸?shù)膶嶒灪湍M循環(huán)伏安圖（CVs），以及FcMeOH析氧反應(yīng)速率的增強。圖3：在不同流速下，通過強制對流控制的單顆粒電催化的電流響應(yīng)和頻率。圖4：單個Pd NPs的電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)。圖5：單個Pd NPs電催化過程中H2納米氣泡形成動態(tài)的示意圖，以及由于H2納米氣泡形成導(dǎo)致的雙極電流響應(yīng)。本研究開發(fā)了一種流體動力學(xué)控制的單粒子電催化系統(tǒng)，通過精確控制單個Pd NPs在微通道內(nèi)的動態(tài)運動，顯著提高了電催化活性和反應(yīng)速率。該系統(tǒng)不僅提高了活性位點的數(shù)量，而且通過強制對流增強了質(zhì)子的質(zhì)量傳輸，從而在不需要高過電位的情況下實現(xiàn)了HER的高效催化。此外，該系統(tǒng)還能夠觀察到由于H2納米氣泡形成導(dǎo)致的獨特的雙極電流響應(yīng)，為電催化過程中的納米氣泡動力學(xué)提供了新的見解。本工作不僅為設(shè)計新型電催化系統(tǒng)提供了理論和實驗依據(jù)，也為其他類型的納米材料在電催化中的應(yīng)用提供了新的思路。標題：Hydrodynamics-Controlled Single-Particle Electrocatalysis期刊：Journal of the American Chemical Society
