了解納米顆粒電催化劑在操作條件下的化學環(huán)境和顆粒間動力學為調(diào)整其活性和選擇性提供了有價值的見解。這對于設計用于CO2電還原的Cu納米催化劑特別重要，因為它們在偏置下具有動態(tài)特性。
基于此，美國加州大學伯克利分校楊培東院士和勞倫斯伯克利國家實驗室Cheng Wang（共同通訊作者）等人報道了一種結合原位軟XAS和小角X射線散射（SAXS）的operando電化學共振軟X射線散射（EC-RSoXS）來探測Cu納米顆粒（Cu NP）集合體通過1 μm厚電解質(zhì)的動態(tài)結構轉(zhuǎn)變過程中活性位點的化學特性。
Operando散射增強X射線吸收光譜（XAS）是一種強大的技術，可用于研究在光束照射下尺寸相關的催化劑穩(wěn)定性，同時監(jiān)測與電位相關的表面結構變化。小NPs（7 nm）在水電解質(zhì)中被發(fā)現(xiàn)經(jīng)歷了主要的軟X射線束誘導氧化為CuO，盡管只有亞秒X射線暴露。相比之下，大NPs（18 nm）顯示出更高的抗束損傷電阻率，這使得可靠地觀察表面Cu2O電還原為金屬Cu。
小角X射線散射（SAXS）統(tǒng)計探測大型NPs集合的顆粒-顆粒相互作用。該研究指出，需要對電子催化劑的operando X射線研究中的束流效應進行嚴格檢查。利用結合軟XAS和SAXS的EC-RSoXS的策略可以作為同時研究納米催化劑的化學環(huán)境和顆粒間信息的通用方法。
Operando Resonant Soft X-ray Scattering Studies of Chemical Environment and Interparticle Dynamics of Cu Nanocatalysts for CO2 Electroreduction. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c03662.
https://doi.org/10.1021/jacs.2c03662.
