在酸中進(jìn)行電化學(xué)2e-氧還原反應(yīng)(ORR)是一種H2O2電合成的有前景的策略。然而，盡管該反應(yīng)取得了一些進(jìn)展，但大多數(shù)電催化劑(特別是在流通池反應(yīng)器中)的表觀活性仍需要進(jìn)一步改進(jìn)以滿足工業(yè)需求，實(shí)現(xiàn)低能量輸入和高H2O2產(chǎn)率。在此，新南威爾士大學(xué)盧迅宇、Pan Jian等使用超低量的原子Co(4.2 μg cm-2)修飾垂直排列的石墨烯(VG)納米片(CoN4/VG)，作為一種高效的ORR電極在酸性介質(zhì)中生產(chǎn)H2O2。該電極具有分層多孔結(jié)構(gòu)，可在不犧牲物質(zhì)/電荷傳輸?shù)那闆r下最大限度地利用具有催化活性的原子，因此該催化劑在酸性條件下具有優(yōu)異的ORR活性。具體而言，在以0.1 M HClO4為電解質(zhì)H型電池中，所制備的CoN4/VG電極在0.3 VRHE至0.5 VRHE范圍內(nèi)的H2O2選擇性接近100%；其在0.3 VRHE下的H2O2產(chǎn)率達(dá)到創(chuàng)紀(jì)錄值(706 mmolH2O2 gcatalyst-1 h-1)，并且連續(xù)運(yùn)行36小時(shí)后性能沒有衰減。將CoN4/VG電極應(yīng)用到流動(dòng)反應(yīng)器中，在-1.8 V的電池電壓下H2O2產(chǎn)率為4000 mmolH2O2 gcatalyst-1 h-1(~1100 mg L-1)，對(duì)應(yīng)的能耗為3.81 Wh gH2O2-1，這是在酸性介質(zhì)中快速生成H2O2的最節(jié)能的流動(dòng)系統(tǒng)。此外，一系列污染物降解實(shí)驗(yàn)證明，高效的2e-ORR性能使得CoN4/VG在各種需要原位過氧化氫生成的下游應(yīng)用中具有很高的可行性。這項(xiàng)工作為環(huán)境條件下H2O2生產(chǎn)的ORR電極設(shè)計(jì)提供了策略，并彌合了電催化劑開發(fā)和實(shí)際應(yīng)用之間的差距。Atomic Co Decorated Free-standing Graphene Electrode Assembly for Efficient Hydrogen Peroxide Production in Acid. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D1EE02884G
