第一作者：Lvhan Liang
通訊作者：何大平, 木士春
通訊單位：武漢理工大學
研究內(nèi)容：
到目前為止，開發(fā)經(jīng)濟、穩(wěn)定、高活性的氧還原反應(ORR)和析氫反應(HER)雙功能鉑催化劑已成為燃料電池和再生燃料電池系統(tǒng)的需要。然而，如何將鉑納米顆粒均勻分散并牢固地固定在碳載體上，使其具有最佳的催化粒徑，仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。本文利用鈷(Co)單原子對Pt的隔離作用、Co單原子與Pt的強相互作用以及多孔碳基質(zhì)衍生金屬有機骨架的限制，成功地將Pt納米顆粒均勻固定在ZnCo-ZIF制備的富鈷單原子多孔摻氮碳基質(zhì)(Co SAS-ZIF-NC)上。與商用Pt/C催化劑相比，Pt@Co SAS-ZIF-NC具有超低的鉑負載量和理想的粒徑，不僅增加了活性中心，而且促進了催化動力學，大大提高了催化劑的比表面積和催化活性。
要點一：
要點二：
要點三：
圖1. (a) Pt@Co SAs-ZIF-NC， (b) Pt@ZIF-NC， (c) Pt@Co ZIF-NC的HRTEM圖像。(d) Pt@Co SAs-ZIF-NC HRTEM圖像放大。(e) Pt@Co SAs-ZIF-NC的HAADF-STEM圖像，對應的FFT為橙色框所示區(qū)域，放大的區(qū)域為黃色框所示區(qū)域，黃色圓圈鈷單原子。Pt@Co SAs-ZIF-NC的(f-j) EDX元素圖:Co(綠色)、Pt(紅色)、N(藍色)和C(黃色)。
圖2. (a)XRD圖譜。 (b)Pt@Co SAS-ZIF-NC和Pt/C的Pt 4f的XPS譜； (c)Pt@Co SAS-ZIF-NC的Co 2p圖譜。 (d)Pt@Co ZIF-NC的Co 2p圖譜。(E)Pt@Co SAS-ZIF-NC的N 1s圖譜。(F)Pt@Co ZIF-NC的N 1s 圖譜。
圖3. (a)在N2飽和的0.1M HClO4溶液中記錄的CV曲線。 (b)Pt@Co SAS-ZIF-NC、Pt@Co ZIF-NC、Pt@ZIFNC、Pt/C和Co SAS-ZIF-NC的ORR極化曲線和Tafel斜率。 (d)Pt@Co SAS-ZIF-NC和Pt/C在0.85和0.9V下的質(zhì)量活度和(e)比活度。(f)Pt@Co SAS-ZIF-NC和商用Pt/C(插圖)5000次循環(huán)前后的ORR極化曲線。
圖4. (a)在0.5M H2SO4電解液中，以5 mV s?1的掃描速率測得Pt@Co SAS-ZIF-NC、Pt@Co ZIF-NC、Pt@ZIF-NC和Pt/C的極化曲線。(b)相應的過電位(j=10/50 mA·cm-2)。 (c)塔菲爾斜率。 (d)在0.01-105赫茲頻率范圍內(nèi)收集的電化學阻抗譜(EIS)。 (e)電極負載鉑歸一化的LSV曲線。 (f)Pt@Co、SAS-ZIF-NC和Pt/C在20 mV和30 mV的質(zhì)量活度。 (g)Pt@Co、SAS-ZIF-NC和Pt/C(插圖)5000次循環(huán)前后的極化曲線。 (h)電極載鉑歸一化海水中的LSV曲線。 (i)Pt@Co、SAS-ZIF-NC和Pt/C在海水中300 mV和400 mV的質(zhì)量活度。
參考文獻
Liang, L.; Jin, H.; Zhou, H.; Liu, B.; Hu, C.; Chen, D.; Wang, Z.; Hu, Z.; Zhao, Y.; Li, H.-W.; He, D.; Mu, S., Cobalt single atom site isolated Pt nanoparticles for efficient ORR and HER in acid media. Nano Energy 2021, DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106221.
