第一作者：Yan Lv
通訊作者：Hongmei Zhang
通訊單位：Xinjiang University
研究內容：
碳負載金屬納米催化劑在工業(yè)中的多相催化方面受到了廣泛關注。尋找與金屬納米催化劑具有強相互作用的合適且高效的碳載體是一項緊迫的任務。在此，在碳納米管側壁上裝飾的精心設計的石墨炔層（CNT@GDY）用作新型碳載體。這種獨特的混合結構有效地均勻而牢固地捕獲尺寸為 0.65 nm 和 1.05 nm 的鉑和鈀原子團簇 (Pt/Pd-ACs)，形成新型碳負載金屬納米催化劑 (Pt(Pd)-ACs/CNT @ GDY)分別具有高效產氫效率和芳香族硝基還原效率。Pt-ACs/CNT@GDY 的 HER電流密度為 10 mA cm-2時，在 0.5 M H2SO4 中具有 23 mV 的小過電位，顯示出比商業(yè) Pt/C 催化劑大大增強的質量活性和內在活性。Pd-ACs/CNT@GDY 還表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和 38.0 min-1 的高轉化頻率，用于芳族硝基還原。事實證明，碳載體具有優(yōu)異的導電性、豐富且均勻的反應位點、低氧化還原電位、更大的電負性表面和大比表面積以及與活性炭的強相互作用，正如理想載體所預期的那樣，可應用于其他金屬負載催化劑。。
要點一：
本文中，幾層 GDY 無縫地包裹在 CNT 的側壁上，形成了一種新型的 CNT@GDY 碳載體。這種組合使載體具有優(yōu)異的導電性、豐富且均勻的反應位點、低氧化還原電位、更多負電性表面和大比表面積。
要點二：
通過化學沉積方法在載體上沉積 Pt(Pd)-ACs 可以用作高效的異質結催化劑 (Pt(Pd)-ACs/CNT @ GDY)。高度分散的 Pt(Pd)-ACs 分別顯示出 0.65 nm 和 1.05 nm 的小尺寸，并且與載體具有很強的相互作用力。所制備的 Pt-ACs/CNT@GDY 表現(xiàn)出優(yōu)于商業(yè) Pt/C 的質量活性和周轉頻率以及出色的耐久性。Pd ACs/CNT@GDY 還表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和比以單一組分作為載體的芳族硝基還原的周轉頻率高得多。這些結果表明，新型 CNT@GDY 雜化物可以作為金屬載體催化劑的有效載體。
圖1.M-AC/CNT@GDY制備工藝示意圖（左）。CNT、GDY和CNT@GDY的功函數(shù)(右)。
圖2. a,b) CNT@GDY (CNT@GDY-25) 的 SEM 和 TEM 圖像。c) CNT 和 CNT@GDY 的拉曼光譜。d) CNT@GDY 的 C1s XPS 譜。e) CNT 和 CNT@GDY 的 N2 吸附等溫線，插圖是相應的孔寬分布。f) CNT、GDY 和 CNT@GDY 的 Zeta 電位。g) CNT@GDY 的 UPS 光譜。
圖3. a-c) Pt ACs/CNT@GDY 和 e-g) Pd-ACs/CNT@GDY 的 TEM 和 STEM 映射圖像。d) XRD 圖案，h) 拉曼光譜，i) EDS 光譜，和 j) 樣品的 XPS 光譜。k) 商用 Pt/C、K2PtCl4 前體和 Pt ACs/CNT@GDY 的高分辨率 XPS Pt 4f 光譜，l) Pd-ACs/CNT@GDY 的高分辨率 XPS Pd 3d 光譜。
圖4. a) 在 Ar 飽和的 0.5 m H2SO4 溶液中以 5 mV s-1 的掃描速率記錄的 Pt ACs/CNT@GDY、Pt/CNT 和 Pt/C 催化劑的線性掃描伏安圖。b) 質量活動，插圖是 100 mV 過電位下的質量活動。c) 塔菲爾斜率和交換電流密度。d) 單位 Pt 量的活性位點數(shù)量和 η = 100 mV 時的周轉頻率。e) 計時電位測量從 10 到 100 mA cm-2 記錄 2 小時，然后返回到 10 mA cm-2。
圖5. a) 在存在 Pd/CNT@GDY 納米復合材料的情況下，4-NP 催化還原過程中記錄的與時間相關的 UV-vis 吸收光譜。插圖是與 NaBH4 還原 4NP 相關的顏色變化。b) ln(Ct/C0) 作為不同樣品催化的 4-NP 還原反應時間的函數(shù)圖。c）10次催化循環(huán)后Pd-ACs/CNT/GDY的催化性能。
參考文獻：
Yan Lv, Xueyan Wu, He Lin, Jiaxin Li, Hongbo Zhang, Jixi Guo, Dianzeng Jia, and Hongmei Zhang. A Novel Carbon Support: Few-Layered Graphdiyne- Decorated Carbon Nanotubes Capture Metal Clusters as Effective Metal-Supported Catalysts, Small 2021, 17, 2006442.
