團(tuán)隊王定勝教授針對電催化反應(yīng)中先進(jìn)能源轉(zhuǎn)換材料的理論導(dǎo)向篩選與設(shè)計發(fā)表綜述，文章題目: Theory-oriented screening and discovery of advanced energy transformation materials in electrocatalysis，doi: 10.1016/j.apmXXX。本文得到國家重點研發(fā)計劃（2018YFA0702003）、國家自然科學(xué)基金（21890383、21871159）及廣東省科技攻關(guān)項目（2020B010188002）等的支持。
各種金屬基電催化劑，從納米晶到團(tuán)簇再到單原子的發(fā)現(xiàn)已被廣泛用于高效能源器件和電催化轉(zhuǎn)換技術(shù)。近些年，眾多電催化劑主要通過試錯法實驗合成。然而，對各類電化學(xué)反應(yīng)和電池系統(tǒng)中催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)機理的合理設(shè)計和理論認(rèn)知仍處于起步階段。為加速能源轉(zhuǎn)換材料的設(shè)計并篩選優(yōu)異的電極催化材料，迫切需要在原子尺度上使用DFT密度泛函理論計算和機器學(xué)習(xí)技術(shù)對反應(yīng)機理進(jìn)行深入研究。采用高通量密度泛函理論計算和機器學(xué)習(xí)技術(shù)，使研究人員能夠快速了解電極表面的反應(yīng)機理，在原子尺度上建立電子結(jié)構(gòu)-催化活性關(guān)系。通過對活性位點設(shè)計、界面控制、計算描述符等理論模型的構(gòu)建和優(yōu)化，我們可以從龐大的催化劑數(shù)據(jù)庫中快速篩選出一系列性能優(yōu)異的能量轉(zhuǎn)換材料，大大降低了開發(fā)成本，縮短了實驗周期。然而，由于對活性位點結(jié)構(gòu)和反應(yīng)過程了解不足，大多數(shù)單原子催化劑(SACs)的開發(fā)仍然依賴于反復(fù)試驗。通過分析由DFT計算出的SACs的理論指導(dǎo)構(gòu)效關(guān)系，我們可以快速預(yù)測最佳結(jié)構(gòu)模型，從而提高特定催化反應(yīng)的綜合性能。本文全面概述了先進(jìn)能源轉(zhuǎn)換材料理論指導(dǎo)設(shè)計的最新進(jìn)展，并特別關(guān)注單原子在諸如燃料電池（氧還原反應(yīng)，ORR；酸氧化反應(yīng)；醇氧化反應(yīng)）等各種能源器件中的應(yīng)用，以及其它與能量相關(guān)的小分子電催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)，如H2O2析出反應(yīng)（2e-ORR）、水分解（H2析出反應(yīng)/O2析出反應(yīng)，HER/OER）、N2還原反應(yīng)（NRR），和 CO2還原反應(yīng)(CO2RR)等。首先，討論了電催化反應(yīng)和電池模塊中電子結(jié)構(gòu)、相互作用機制和反應(yīng)活化路徑。接著，研究了先進(jìn)能量轉(zhuǎn)換材料的實驗合成策略、結(jié)構(gòu)鑒定和電催化性能。最后，對先進(jìn)能量轉(zhuǎn)換材料的當(dāng)前問題和未來設(shè)計理念提出了一些觀點。高通量DFT理論計算和機器學(xué)習(xí)技術(shù)在探索活性位點、電子結(jié)構(gòu)和反應(yīng)機制方面起著重要作用，可以加速能源轉(zhuǎn)換材料的發(fā)現(xiàn)。借助理論指導(dǎo)，可以闡明材料內(nèi)在性質(zhì)、微觀反應(yīng)機理和構(gòu)效關(guān)系。通過對活性位點設(shè)計、界面控制、計算描述符等理論模型的構(gòu)建和優(yōu)化，將大大降低實驗合成的成本和周期。預(yù)期本文可以為適用于重要能源供給裝置和化學(xué)反應(yīng)的先進(jìn)能源轉(zhuǎn)換材料提供理性指導(dǎo)。具體特色如下：1)從電子結(jié)構(gòu)、相互作用機制和反應(yīng)活化路徑角度論述以理論為導(dǎo)向的先進(jìn)能源轉(zhuǎn)換材料的篩選和設(shè)計。目前文獻(xiàn)很少有相關(guān)理論指導(dǎo)實驗-實驗驗證理論-理論指導(dǎo)合成-結(jié)構(gòu)表征輔助理論建模-理論分析活性來源這種反饋驗證模式的精準(zhǔn)構(gòu)建方法，本報道有助于深入理解“理論+實驗”的“構(gòu)+效”關(guān)系。2)分析理論篩選的目標(biāo)催化劑在電催化轉(zhuǎn)化和能源器件領(lǐng)域的實驗合成策略、結(jié)構(gòu)鑒定方法和催化活性評估。通過理論指導(dǎo)定向合成，得到目標(biāo)產(chǎn)品后再計算其物理化學(xué)性質(zhì)，利用結(jié)構(gòu)表征鑒定技術(shù)手段輔助理性建模，針對不同催化反應(yīng)，探索反應(yīng)機理，理性正確分析活性來源。3)針對理論指導(dǎo)下的模型預(yù)測、催化劑合成、結(jié)構(gòu)鑒定、性能評估等方面所面臨的挑戰(zhàn)和未來發(fā)展前景進(jìn)行了分析。這將有利于選擇有效的描述符和計算方法來準(zhǔn)確描述活性位點結(jié)構(gòu)、電荷轉(zhuǎn)移過程、吸附能和反應(yīng)能壘。通過分析催化劑結(jié)構(gòu)與性能之間關(guān)聯(lián)，可更好地理解原子尺度復(fù)雜催化反應(yīng)機理。由于活性位點與吸附質(zhì)之間的相互作用對催化性能有重要影響，需要反復(fù)結(jié)合實驗和理論計算來研究催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)和實際催化過程，這將有助于目標(biāo)催化劑在特定反應(yīng)中實現(xiàn)高效利用。特別指出，常用的DFT近似方法可能會存在誤差，如大多數(shù)理論建模都是在理想條件下進(jìn)行，而忽略了實際反應(yīng)過程，如溫度、壓力、溶劑、活性位點濃度等，準(zhǔn)確來講，這些因素都應(yīng)該被評估和包括在內(nèi)。相同的原子分散活性位點可以催化不同的反應(yīng)，如Pt基SACs對ORR和HER均具有活性，而對于相同的反應(yīng)，不同的金屬基SACs可以得到不同的產(chǎn)物，如CO2RR產(chǎn)物可以有CH4、CH3OH和HCOOH等。此外，金屬中心的配位數(shù)決定了催化性能，如具有較高配位數(shù)的SACs顯示出較高的OER活性，而具有較低配位數(shù)的SACs可改善HER活性。通過調(diào)節(jié)催化劑與被吸附物之間的界面電子耦合效應(yīng)來降低活化勢壘將成為未來一個有趣的熱點。通過理論指導(dǎo)，金屬載體相互作用效應(yīng)已經(jīng)成功地指導(dǎo)了各個領(lǐng)域的SACs設(shè)計，如 ORR、HER、OER 等。先進(jìn)能源轉(zhuǎn)換材料的理論預(yù)測和指導(dǎo)方法還應(yīng)該發(fā)散到其它應(yīng)用中，如CO氧化、甲烷活化、選擇性加氫、乙烯環(huán)氧化等有意義的有機催化反應(yīng)。另外，其應(yīng)用領(lǐng)域還需要擴(kuò)展到其它與能源相關(guān)的裝置和反應(yīng)中，如鋰硫電池、超級電容器、光伏器件、環(huán)境催化中，這將使世界變得更加有趣和多彩。Hongyu Jing, Peng Zhu, Xiaobo Zheng, Zedong Zhang, Dingsheng Wang,* and Yadong Li. Theory-oriented screening and discovery of advanced energy transformation materials in electrocatalysis [J]. Advanced Powder Materials.DOI: 10.1016/j.apmate.2021.10.004https://pan.baidu.com/s/1jARVE2e5rXUNWEe5f1Rzzg 王定勝，1982年出生。2004年于中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)物理系獲理學(xué)學(xué)士學(xué)位。2009年于清華大學(xué)化學(xué)系獲理學(xué)博士學(xué)位。2009至2012年在清華大學(xué)物理系從事博士后研究。2012年7月加入清華大學(xué)化學(xué)系，被聘為講師，2012年12月，晉升為副教授。2015年獲博士生導(dǎo)師資格。研究領(lǐng)域為無機納米材料化學(xué)，自2009年博士畢業(yè)以來，一直以無機納米合成化學(xué)為基礎(chǔ)，主要從事金屬納米晶、團(tuán)簇及單原子為主的無機功能納米材料的合成、結(jié)構(gòu)調(diào)控與催化性能研究。2012年獲全國優(yōu)秀博士學(xué)位論文獎。2013年獲國家優(yōu)秀青年科學(xué)基金。2018年獲青年拔尖。發(fā)表學(xué)術(shù)論文100余篇，含1篇Nature Chem.、1篇Nature Nanotech.、2篇Nature Catal.、12篇Nature Commun.、14篇J. Am. Chem. Soc.、18篇Angew. Chem. Int. Ed.、13篇Adv. Mater.等。 https://orcid.org/0000-0003-0074-7633
