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摘要：福州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院林騰飛課題組將動(dòng)態(tài)可逆共價(jià)鍵引入高分子共混物相界面處，在共混物的循環(huán)再生樣中首次觀察并報(bào)道了一種特殊的纖維狀織態(tài)結(jié)構(gòu)，研究還發(fā)現(xiàn)這類動(dòng)態(tài)界面交聯(lián)的共混物展現(xiàn)出良好的界面相容性和再生增強(qiáng)等特性。

關(guān)鍵詞：Macromolecular Materials and Engineering, 福州大學(xué), 動(dòng)態(tài)界面交聯(lián), 高分子共混物, 循環(huán)回收，纖維狀相結(jié)構(gòu), 再生增強(qiáng)

研究背景

高分子共混物的宏觀性能極大依賴于其織態(tài)結(jié)構(gòu)，因此精確調(diào)控其織態(tài)結(jié)構(gòu)、提高界面相互作用尤為重要。目前文獻(xiàn)已報(bào)道了球狀、圓柱狀、雙層狀、層片狀、梯度多孔、海島及雙連續(xù)等共混物織態(tài)結(jié)構(gòu)的制備方法及特性，以及通過引入動(dòng)態(tài)硫化、Janus粒子、結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及改性等手段提高共混物相容性的方法。上述報(bào)道的共混物織態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控及增容技術(shù)有效推動(dòng)了該領(lǐng)域的發(fā)展，但這類共混物往往不具備可回收再生特性、或是再生后性能劣化等問題。受近年來廣泛研究的類玻璃高分子（vitrimers）啟發(fā)，本工作將動(dòng)態(tài)可逆共價(jià)鍵引入到共混物相界面處，研究發(fā)現(xiàn)對(duì)共混物的織態(tài)結(jié)構(gòu)、界面相容性和可回收循環(huán)性等均產(chǎn)生重要影響。

文章簡(jiǎn)介

近期，福州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院林騰飛科研團(tuán)隊(duì)，以聚乳酸（PLA）和環(huán)氧化天然橡膠（ENR）為主要原料，添加硫化劑丙烯酸鋅（ZDA），抗氧劑4010NA，催化劑1,2-二甲基咪唑（DMI）及醋酸鋅（Zn(Ac)2），采用雙輥開煉、哈克轉(zhuǎn)矩密煉和平板熱壓硫化的加工方法（如圖1），制備了基于動(dòng)態(tài)界面交聯(lián)的ENR/PLA共混物。

在本工作中，PLA的端羧基可與ENR中的環(huán)氧官能團(tuán)反應(yīng)生成β-羥基酯動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵，ZDA可與ENR發(fā)生oxa-Michael反應(yīng)生成共價(jià)鍵，因而制備的ENR/PLA共混物兼具動(dòng)態(tài)界面交聯(lián)與內(nèi)部共價(jià)交聯(lián)的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)（如圖2）。

研究發(fā)現(xiàn)，動(dòng)態(tài)界面交聯(lián)的ENR/PLA共混物歷經(jīng)三次循環(huán)再加工后，仍具有致密均一且完整的外觀形貌，展現(xiàn)出優(yōu)異的可回收循環(huán)性能（如圖3a）。利用溶劑蝕刻法，還在第三次回收樣品中首次觀察到纖維狀的織態(tài)結(jié)構(gòu)（如圖3b）。進(jìn)一步對(duì)ENR/PLA共混物的力學(xué)性能測(cè)試發(fā)現(xiàn)，初始樣品的拉伸強(qiáng)度及斷裂伸長(zhǎng)率為2.7 MPa 和165.1%，第三次回收樣品的拉伸強(qiáng)度及斷裂伸長(zhǎng)率提高至10.7 MPa和209.9%，該方法制備的基于動(dòng)態(tài)界面交聯(lián)的ENR/PLA共混物展現(xiàn)出優(yōu)異的再生增強(qiáng)特性（如圖3c）。

總結(jié)及致謝

綜上所述，本文通過將動(dòng)態(tài)可逆共價(jià)鍵引入ENR/PLA共混物相界面處，在循環(huán)回收的共混物中再生樣中首次觀察到纖維狀織態(tài)結(jié)構(gòu)。同時(shí)，這種共混物還兼具良好的界面相容性以及再生增強(qiáng)等特性。上述工作對(duì)高分子共混物的織態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控、界面相容性及回收循環(huán)等提供了新的研究思路。相關(guān)論文發(fā)表在Macromolecular Materials and Engineering，論文第一作者為福州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院碩士、西北工業(yè)大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院材料物理與化學(xué)專業(yè)博士生王瑾赟，通訊作者為福州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院林騰飛講師。

感謝國(guó)家自然科學(xué)基金（51803030）對(duì)本工作的支持；感謝福州大學(xué)石油化工學(xué)院江獻(xiàn)財(cái)副教授、陳國(guó)旗碩士、碩士生胡漚東，華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院郭寶春教授、吳思武博士、張成峰博士等在分析測(cè)試方面提供的幫助；感謝張婷女士在科研繪圖方面提供的技術(shù)支持。