近日，江南大學化學與材料工程學院聯(lián)合香港中文大學化學系在英國皇家化學會旗艦期刊 Chemical Science 上發(fā)表題為“Engineering proteinaceous colloidosomes as enzyme carriers for efficient and recyclable Pickering interfacial biocatalysis”的論文。該工作巧妙地利用玉米醇溶蛋白在不同溶劑中溶解度的變化和膠體顆粒在水油兩相界面的自組裝，以 Pickering 乳液為模板，設(shè)計并制備了一種載有脂肪酶的磁性疏水蛋白質(zhì)基膠囊體(Colloidosomes)；在此基礎(chǔ)上，進一步構(gòu)建由這種膠囊體穩(wěn)定的油包水型 Pickering 乳液，實現(xiàn)了脂肪酶在水油界面的高效催化和循環(huán)使用。該工作不僅為親水型天然大分子的疏水化和功能化提供了新策略，也為打造綠色高效生物制造平臺拓展了新思路。
研究背景
酶是一種高效、綠色的生物催化劑，不僅能精確地執(zhí)行和調(diào)控生物體的機能代謝，而且可以高效地催化多種兩相化學反應。但是，酶催化兩相反應仍然存在反應界面積小、酶活性下降快，以及回收再利用難等問題。通過將酶固定在具有乳化性能的膠體顆粒，并進一步構(gòu)筑 Pickering 界面催化體系，可以兼具固定化酶(保護酶的活性，易于回收)與 Pickering 乳液界面效應(乳液界面面積大且穩(wěn)定性高，底物傳質(zhì)距離短)的優(yōu)點，因此近年來依托于 Pickering 乳液為平臺的酶催化兩相體系得到了廣泛的研究。其中，油包水(w/o)型 Pickering 界面催化體系以易于底物交換、產(chǎn)物與催化劑分離的優(yōu)勢而備受關(guān)注。然而，酶通常溶于水相，使一般的固定化過程需要在水環(huán)境中進行，載體也相應地較為親水。受限于Pickering乳液的穩(wěn)定機理，目前大多數(shù)載酶粒子制備的 Pickering 界面催化體系都是水包油(o/w)型。因此，設(shè)計并構(gòu)建可以制備 w/o 型 Pickering 乳液的載酶粒子將有助于推動 Pickering 界面催化技術(shù)在兩相催化反應中的全面應用。
論文簡介
該載酶蛋白質(zhì)基膠囊體通過 Pickering 乳液模板法制備。首先，以溶解有酶的玉米醇溶蛋白的乙醇水溶液為中間相，制備油包醇水包油的雙重乳液，該乳液的最外層界面由疏水型二氧化硅納米顆粒穩(wěn)定；隨后，以該雙重乳液為模板，利用玉米醇溶蛋白溶解度在醇水介質(zhì)中的變化，通過移除乙醇，使蛋白質(zhì)沉析成為膠囊體骨架，并實現(xiàn)酶包封于蛋白質(zhì)骨架之中。疏水型二氧化硅納米顆粒在膠囊體表面的自組裝成功地改變了蛋白質(zhì)基膠囊體的表面潤濕性，為實現(xiàn) w/o 型 Pickering 乳液的制備提供了可能。此外，采用植物來源的蛋白質(zhì)作為酶的載體，能夠?qū)⑵渖锵嗳菪院茫锟山到獾葍?yōu)點賦予綠色催化領(lǐng)域，同時也拓展了生物大分子材料的應用范圍。最后，在載酶膠囊體設(shè)計過程中，將綠色、便捷的磁響應回收思路納入其中，通過將磁性四氧化三鐵納米粒子共封裝在膠囊體中，解決了載酶膠囊體回收難、重復利用率低的問題，成功地構(gòu)建了一種環(huán)境友好、高效可回收的 Pickeirng 界面酶催化平臺。
江南大學化學與材料工程學院蔣航博士、碩士研究生胡曉峰為文章共同第一作者。江南大學李云興副教授和香港中文大學魏濤教授為文章通訊作者。
▲ | 圖 1. 蛋白質(zhì)基膠囊體的共聚焦掃描顯微鏡和掃描電子顯微鏡照片 |
▲ | 圖 2. 蛋白質(zhì)基膠囊體穩(wěn)定的 w/o 型 Pickering 乳液的微觀結(jié)構(gòu)與磁響應現(xiàn)象 |
▲ | 圖 3. 載酶磁性蛋白質(zhì)基膠囊體構(gòu)建的 w/o 型 Pickering 界面催化過程與效果 |
論文信息
Engineering proteinaceous colloidosomes as enzyme carriers for efficient and recyclable Pickering interfacial biocatalysis
Hang Jiang,? Xiaofeng Hu,? Yunxing Li,* (李云興, 江南大學) Cheng Yang and To Ngai* (魏濤, 香港中文大學)
Chem. Sci., 2021
http://doi.org/10.1039/D1SC03693A
江南大學主要作者介紹
2019 年博士畢業(yè)于香港中文大學化學系，導師魏濤教授 (Prof. To Ngai)，現(xiàn)就職于江南大學化學與材料工程學院。研究興趣包括：無機納米顆粒的制備、響應型微凝膠顆粒的合成與應用、生物基膠體顆粒的制備、新型 Pickering 乳液及微膠囊的構(gòu)建與應用，已在 Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces, Chem. Commun., Langmuir 等著名國際期刊發(fā)表論文十六篇，其中 ESI 高被引論文一篇。
江南大學
江南大學化學與材料工程學院 2019 級碩士研究生，研究方向為 Pickering 乳液的制備與應用。
江南大學
2011 年 6 月博士畢業(yè)于南京大學，2017 年 11 月至 2019 年 2 月在香港中文大學化學系魏濤教授課題組做訪問學者和研究助理，現(xiàn)就職于江南大學化學與材料工程學院。研究興趣包括：Pickering 乳液的制備與應用、膠體顆粒的功能化與自組裝、新型防曬劑和防曬產(chǎn)品的開發(fā)；已經(jīng)在 Chem. Sci., Chem. Commun., Macromolecules, Langmuir 和 J. Colloid Interface Sci. 等著名期刊發(fā)表論文四十余篇；申請中國發(fā)明專利 13 項且已有 4 項授權(quán)。
香港中文大學
2003 年博士畢業(yè)于香港中文大學，現(xiàn)就職于香港中文大學化學系，任香港中文大學理學院助理院長(研究)。同時擔任四川大學、山西大學、江南大學榮譽客座教授，2018 年當選為英國皇家化學會會士(FRSC), 中國化學會膠體與界面化學專業(yè)委員會委員。課題組主要研究領(lǐng)域包括：高分子、膠體、軟物質(zhì)的設(shè)計及其相互作用表征，納米粒子的合成與自組裝，自組裝理論與方法研究，Pickering 乳液制備和應用，生物骨材料和涂層應用等，已在 Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., Biomaterials, Macromolecules 等著名國際期刊發(fā)表論文 150 余篇，受邀為英國皇家化學會 RSC 出版集團撰寫了著作《Particle-Stabilized Emulsions and Colloids: Formation and Applications》。
