引言
磁性材料中的反?；魻栃?yīng) (AHE) 由于其豐富的物理機(jī)制和在自旋電子器件中的潛在應(yīng)用而受到廣泛關(guān)注。而且在一些特殊的異質(zhì)結(jié)體系中經(jīng)常會(huì)由于表面或界面效應(yīng)的存在誘導(dǎo)出 AHE 的符號(hào)反轉(zhuǎn)行為，比如典型的體系[Co(3?)/Pd(5?)]n。這是非常有趣的行為并且拓寬了 AHE 未來(lái)的應(yīng)用范圍，但是由于體散射、表面散射和界面散射總是共存于異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，因此對(duì)于它們?cè)?AHE 符號(hào)反轉(zhuǎn)行為中所起到的作用總是存在爭(zhēng)論，完全排除它們之間的影響是一個(gè)挑戰(zhàn)。同時(shí)在這種體系中會(huì)出現(xiàn)不同于常規(guī) ρAH = aρxx + bρ2xx 標(biāo)度律的 ρAH= cρn xx（n>2）的標(biāo)度律。這使得 AHE 的機(jī)制變得更加復(fù)雜。因此，如果在沒(méi)有界面效應(yīng)的單一物質(zhì)體系中尋找到這種 AHE 符號(hào)反轉(zhuǎn)行為，那么對(duì)于揭示其內(nèi)在機(jī)制是很有意義的。
正如早期理論所預(yù)測(cè)的那樣，強(qiáng)的表面效應(yīng)可能會(huì)導(dǎo)致顆粒膜出現(xiàn) AHE 符號(hào)反轉(zhuǎn)現(xiàn)象。然而，單一物質(zhì)顆粒膜很少觀察到這種行為，這是因?yàn)楫?dāng)前制備方法所得到薄膜的致密結(jié)構(gòu)和大尺寸分布的不規(guī)則圓柱形顆粒抑制了表面效應(yīng)。此外，由于顆粒的大小不夠均勻，薄膜的性質(zhì)只是一個(gè)平均效應(yīng)，而不是依賴于尺寸的特征行為，這可能會(huì)掩蓋該效應(yīng)。在這項(xiàng)工作中，本課題組發(fā)展了一種低能團(tuán)簇束沉積（LECBD）技術(shù)來(lái)制備由非常均勻的球形團(tuán)簇組裝的 Ni0.8Fe0.2 納米結(jié)構(gòu)薄膜。單分散團(tuán)簇的大表面體積比和團(tuán)簇組裝膜的疏松結(jié)構(gòu)大大改善了表面效應(yīng)。而且團(tuán)簇薄膜具有良好的形狀穩(wěn)定性和窄的尺寸分布，消除了粒子形狀的影響，揭示了尺寸依賴性表面效應(yīng)對(duì) AHE 的調(diào)控作用。通過(guò)將 Ni0.8Fe0.2 薄膜中的團(tuán)簇尺寸減小到特征尺寸 16.17 nm 時(shí)得到了 AHE 由正向負(fù)的符號(hào)反轉(zhuǎn)。有趣的是，本文還通過(guò)調(diào)節(jié)溫度觀察到了特征尺寸組裝薄膜的符號(hào)反轉(zhuǎn)行為?；谝延械暮托拚臉?biāo)度律確定了 AHE 的符號(hào)反轉(zhuǎn)歸因于體散射機(jī)制和表面散射機(jī)制之間的相互切換以及共存。同時(shí)溫度和尺寸相關(guān)的磁電阻（MR）在特征尺寸以下也表現(xiàn)出顯著的轉(zhuǎn)變，這進(jìn)一步證實(shí)了 AHE 的轉(zhuǎn)變機(jī)制。本工作為調(diào)節(jié) AHE 提供了一種有效的方法，以促進(jìn)其機(jī)理的研究以及在自旋電子納米器件中的應(yīng)用。相關(guān)工作以“The sign reversal of anomalous Hall effect derived from the transformation of scattering effect in cluster-assembled Ni0.8Fe0.2 nanostructural films”為題發(fā)表在 Nanoscale 上，并被選為當(dāng)期封面論文（front cover）。
研究亮點(diǎn)
亮點(diǎn)一：本文利用低能團(tuán)簇束沉積技術(shù)制備了非常均勻的球形團(tuán)簇組裝的 Ni0.8Fe0.2 單一物質(zhì)納米結(jié)構(gòu)薄膜，利用單分散團(tuán)簇的大表面體積比和團(tuán)簇組裝膜的疏松結(jié)構(gòu)大大改善了表面散射效應(yīng)，從而在單一物質(zhì)中觀察到了 AHE 的符號(hào)反轉(zhuǎn)現(xiàn)象，實(shí)現(xiàn)了之前的理論預(yù)言。
亮點(diǎn)二：對(duì)現(xiàn)有的標(biāo)度定律進(jìn)行了一定的修正，進(jìn)而通過(guò)擬合發(fā)現(xiàn)了體散射機(jī)制和表面散射機(jī)制之間的相互切換引起了 AHE 的符號(hào)反轉(zhuǎn)。
亮點(diǎn)三：之前的理論也有預(yù)言如果能夠?qū)?Ni0.8Fe0.2 團(tuán)簇組裝為單疇和單分散的，那么其磁電阻會(huì)有顯著增強(qiáng)。本文發(fā)現(xiàn)在 Ni0.8Fe0.2 團(tuán)簇的特征尺寸以下不僅僅觀察到了 AHE 的符號(hào)反轉(zhuǎn)行為，同時(shí)觀察到了磁電阻的顯著增大。顯然我們驗(yàn)證這一預(yù)言，并發(fā)現(xiàn)該現(xiàn)象是由主導(dǎo)散射效應(yīng)從體內(nèi)到表面的轉(zhuǎn)變所引起的。
圖文介紹
AHE 測(cè)試結(jié)果如圖 1 所示，可以發(fā)現(xiàn)團(tuán)簇尺寸大于 16.17 nm 的 AHE 的符號(hào)為正（Fig. 1a-c），這與先前報(bào)道的通過(guò)其他技術(shù)制備的 Ni0.8Fe0.2 薄膜的符號(hào)相同。有趣的是，當(dāng)團(tuán)簇尺寸為 16.17 nm 時(shí)，ρAH 的符號(hào)隨著溫度變化開(kāi)始從正反轉(zhuǎn)為負(fù)（Fig. 1d）。當(dāng)團(tuán)簇尺寸減小到 16.17 nm 以下后 ρAH 的符號(hào)完全變?yōu)樨?fù)（Fig. 1e 和 Fig. d），因此 16.17 nm 便可稱(chēng)之為特征尺寸 dc。Fig.1g 和 Fig.1h 分別展示了 ρAH 隨著溫度變化和尺寸變化的轉(zhuǎn)變行為。結(jié)果清晰地表明特征尺寸 dc 以下 AHE 出現(xiàn)了顯著的轉(zhuǎn)變。
▲ | 圖 1. 不同團(tuán)簇尺寸薄膜的霍爾電阻曲線：(a) 28.08 nm；(b) 23.18 nm；(c) 19.02 nm；(d) 16.17nm；(d) 12.96 nm；(f) 9.52nm。(g)和(h)分別顯示了 |ρAH| 與溫度和團(tuán)簇尺寸的關(guān)系。 |
在圖 2a 中分別使用 AHE 標(biāo)度律 ρAH = aρxx+bρ2 xx (體散射)和 ρAH = cρn xx (表面散射)擬合了團(tuán)簇尺寸大于和小于特征尺寸 dc 的 Ni0.8Fe0.2 薄膜。而特征尺寸 dc 組裝的薄膜則采用 ρAH = aρxx+bρ2 xx+ cρn xx 這一修正后的標(biāo)度定律進(jìn)行擬合，結(jié)果表明特征尺寸組裝的薄膜內(nèi)確實(shí)存在著最激烈的體散射與表面散射競(jìng)爭(zhēng)，并導(dǎo)致溫度也可誘導(dǎo)出符號(hào)的反轉(zhuǎn)。因此綠色和藍(lán)色區(qū)分別表明薄膜的主導(dǎo)散射機(jī)制為體散射和表面散射，而兩個(gè)區(qū)域中間的淺藍(lán)色區(qū)則是體散射到表面散射的過(guò)渡區(qū)。圖 2b 展示了提取表面散射貢獻(xiàn)后所有樣品的擬合曲線，斜率的變化再次證實(shí)了特征尺寸處散射主導(dǎo)地位的改變。
▲ | 圖 2. (a)不同團(tuán)簇尺寸薄膜 ρAH 與 ρxx 的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及擬合結(jié)果。d1 – d6 分別為 28.08 nm、23.18 nm、19.02 nm、16.17 nm、12.96 nm 和 9.52 nm。d1 – d3 和 d4 – d6 的數(shù)據(jù)分別通過(guò)左側(cè)的黑色縱軸和右側(cè)的紅色縱軸顯示，擬合結(jié)果顯示在右上角。(b)所有樣品在 10 K 下的 ρAhs 對(duì) ρxxs 的依賴性。 |
最后，磁電阻(MR) 測(cè)試再次證明散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變。圖 3a-c 的結(jié)果清晰地顯示團(tuán)簇尺寸大于 dc 的 MR 數(shù)值較低，并且非常接近。圖 3d-f 顯示當(dāng)團(tuán)簇尺寸小于dc 時(shí) MR 數(shù)值開(kāi)始突然大幅增加，并且增加幅度越來(lái)越明顯。之前的研究表明表面散射效應(yīng)主導(dǎo)的體系會(huì)導(dǎo)致磁電阻的明顯增加，圖 3 的結(jié)果清晰地驗(yàn)證了體散射到表面散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變。C. de Araujo 等人預(yù)測(cè)，如果團(tuán)簇為單分散和單疇?wèi)B(tài)，則團(tuán)簇組裝薄膜的 MR 效應(yīng)將顯著增強(qiáng)。本文發(fā)現(xiàn) Ni0.8Fe0.2 團(tuán)簇薄膜中散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變尺寸與磁疇結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變尺寸一致。因此通過(guò) MR 的測(cè)試不僅驗(yàn)證了團(tuán)簇尺寸減小時(shí)散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變，同時(shí)在團(tuán)簇體系實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)了理論預(yù)測(cè)。
▲ | 圖 3. 不同團(tuán)簇尺寸薄膜的磁電阻 (MR)：(a) 28.08 nm；(b) 23.18 nm；(c) 19.02 nm；(d) 16.17 nm；(e) 12.96 nm；(f) 9.52 nm。(g) 和 (h) 分別顯示了磁電阻與溫度和團(tuán)簇尺寸的關(guān)系。(h) 黃色和橙色背景表明特征尺寸以上和以下薄膜的磁疇結(jié)構(gòu)分別為多疇 (MD) 和單疇 (SD)。 |
總結(jié)展望
總之，通過(guò)低能團(tuán)簇束流沉積技術(shù)制備了不同團(tuán)簇尺寸組裝的 Ni0.8Fe0.2 單一物質(zhì)薄膜。結(jié)果顯示當(dāng)團(tuán)簇尺寸減小到 16.17 nm (dc) 的特征尺寸時(shí)薄膜中的反?；魻栃?yīng)出現(xiàn)了符號(hào)反轉(zhuǎn)行為。這種異常現(xiàn)象歸因于主導(dǎo)散射機(jī)制從體內(nèi)到表面的轉(zhuǎn)變。獨(dú)特的軟著陸特性和單分散團(tuán)簇?fù)碛械拇蟊缺砻娣e為這種轉(zhuǎn)變提供了可能。此外，溫度和尺寸相關(guān)的磁電阻在特征尺寸以下也呈現(xiàn)出顯著的變化，這再次驗(yàn)證了散射效應(yīng)的轉(zhuǎn)變。該工作在表面工程調(diào)控 AHE 的方向上進(jìn)行了一些努力，希望可以拋磚引玉，拓寬 AHE 在自旋電子器件中的應(yīng)用。
論文介紹
The sign reversal of anomalous Hall effect derived from the transformation of scattering effect in cluster-assembled Ni0.8Fe0.2 nanostructural films
Ning Jiang, Bo Yang, Yulong Bai, Yaoxiang Jiang and Shifeng Zhao*(趙世峰，內(nèi)蒙古大學(xué))
Nanoscale, 2021,13, 11817-11826
http://doi.org/10.1039/D1NR02313F
內(nèi)蒙古大學(xué)通訊作者簡(jiǎn)介
內(nèi)蒙古大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。2008 年獲得南京大學(xué)博士學(xué)位，師從王廣厚院士，2008-2011 年在南京大學(xué)固體微結(jié)構(gòu)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室從事博士后工作?，F(xiàn)任內(nèi)蒙古大學(xué)稀土微納米材料實(shí)驗(yàn)室主任。獲內(nèi)蒙古杰出青年基金，內(nèi)蒙古青年創(chuàng)新人才獎(jiǎng)，內(nèi)蒙古自然科學(xué)二等獎(jiǎng)，入選內(nèi)蒙古新世紀(jì) 321 人才第一層次。主持國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、地區(qū)基金、內(nèi)蒙古自治區(qū)關(guān)鍵技術(shù)攻關(guān)計(jì)劃等。長(zhǎng)期從事團(tuán)簇物性、多功能復(fù)合薄膜物性、介電儲(chǔ)能、光伏效應(yīng)、電卡制冷等研究。在 JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY A, ACTA MATERIALIA，APPLIED PHYSICS LETTERS, SCRIPTA MATERIALIA, NANOSCALE, CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL, THE JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C 等期刊上發(fā)表 SCI 論文 90 余篇。
