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新材料產(chǎn)品

Nature Materials：共軛磺酰胺類有機鋰離子正極

【背景介紹】

自有機正極電池材料被報道以來，由于有機化合物具有易合成、結(jié)構(gòu)多樣等優(yōu)點，極具發(fā)展?jié)摿Γ瞧浯嬖诘陌踩詥栴}，嚴(yán)重阻礙了其發(fā)展。在過去幾十年里，研究者提出了各種有機化合物作為電化學(xué)儲能應(yīng)用的電極材料。然而，這些化學(xué)物質(zhì)中符合鋰離子電池（LIBs）實際要求的并不多。要么是基于p-型系統(tǒng)，要么是基于在充電狀態(tài)下制備和處理的n-型系統(tǒng)，它們適合于鋰（Li）金屬而不是LIBs。由于這些化學(xué)物質(zhì)的高共價性和電荷局部化，鋰化n-型材料的挑戰(zhàn)來自于痕量水分的快速水解或空氣中分子氧的氧化，這是有機電池領(lǐng)域迫切需要解決的一個問題。目前，幾乎沒有有機鋰離子正極（n-型、含鋰和空氣穩(wěn)定）的最新技術(shù)。此外，已報道的化學(xué)方法仍然依賴于烯醇式羰基氧化還原化學(xué)，其本質(zhì)上是在低氧化還原電勢下運行，使其結(jié)構(gòu)和成分的多樣性仍然受到限制。因此，必須設(shè)計出滿足鋰離子正極材料要求的化學(xué)物質(zhì)，才能滿足有機電池領(lǐng)域中不斷提高的性能需求。

【成果簡介】

近日，比利時魯汶大學(xué)Alexandru Vlad（通訊作者）等人報道了一類新型的共軛磺酰胺（CSAs）有機化合物，其擴展了有機鋰離子正極材料的化學(xué)空間。同時，在環(huán)境空氣中處理時，磺?；系碾娮与x域使所得CSAs具有固有的抗氧化性和抗水解性，并且還顯示出可逆的電化學(xué)電荷存儲。未覆蓋的CSA化學(xué)物質(zhì)的形式氧化還原電勢在2.85 V至3.45 V之間（相對于Li⁺/Li⁰而言），可通過靜電或感應(yīng)分子設(shè)計進行微調(diào)?？傊?，這類有機鋰離子正電極材料挑戰(zhàn)了無機電池正極的領(lǐng)域，因為這第一代CSA化學(xué)物質(zhì)已顯示出與定型LiFePO₄相當(dāng)?shù)闹亓績δ苤笜?biāo)。研究成果以題為“Conjugated sulfonamides as a class of organic lithium-ion positive electrodes”發(fā)布在國際著名期刊Nature Materials上。

【圖文解讀】

圖一、LIBs與LMBs的工作原理對正極化學(xué)的影響以及設(shè)計CSA的分子原理

（a）鋰離子技術(shù)依賴于對環(huán)境空氣本質(zhì)上穩(wěn)定的鋰儲層正極和無鋰負(fù)極材料；

（b）無鋰的正極材料需要儲鋰的負(fù)極；

（c）CSA-Li離子正極材料的分子設(shè)計結(jié)合了亞苯基-二（聚）-胺的可逆氧化還原與磺酰胺官能團；

（d）該工作中合成和測試的CSA主要材料。

圖二、氧化還原機理分析

（a）在二鋰1, 4-亞苯基雙（（甲磺?；０罚┲锌赡娴膬呻娮友趸€原過程的示意圖；

（b）O_x-p-PDSA和Li₂-p-PDSA的循環(huán)伏安掃描曲線圖；

（c-d）比較分析Li₂-p-PDSA和O_x-p-PDSA的¹H NMR和傅里葉變換紅外光譜。

圖三、開發(fā)的CSA材料庫的電化學(xué)

（a-c）異構(gòu)效應(yīng)、其他磺酰胺基團的影響和取代基電子效應(yīng)。上排：循環(huán)伏安圖，在2 mM的活性CSA、0.1 M LiCl在DMSO中，Pt圓盤工作電極的濃度為100 mV s^-1時測得；下排：在固相中以5 h或C/10中一個Li⁺（e^-）的速率在固相中測得CSA的第一周期恒定電流電位分布圖。

圖四、芳香族UV-vis吸收帶與氧化還原電位之間的相關(guān)性

圖五、所選CSA化合物的電荷存儲性能

（a-d）Li₂-p-PDSA和Li4-PTtSA電極在1Li⁺/5 h的循環(huán)速率下的電勢組成曲線和相應(yīng)的容量保持率；

（e）以2Li⁺/1 h的循環(huán)速率下獲得的2 mg cm^-2 Li₄-PTtSA/Li電池低質(zhì)量負(fù)載的長期循環(huán)穩(wěn)定性；

（f）比較Li半電池中的LiFePO₄和Li₂-DC-PDSA電極在第一循環(huán)時的充放電曲線；

（g）在所研究CSA材料水平上的電荷存儲指標(biāo)突出了有機正鋰離子材料的豐富，顯示了LiFePO₄和已報道的空氣穩(wěn)定有機鋰離子正極進行比較。

圖六、基于CSA的有機鋰離子全電池原型

（a）使用Li₄-PTtSA作為代表性CSA正極材料，Li₄Ti₅O₁₂、2, 6-萘二甲酸二鋰、偶氮苯-4, 4'-二羧酸鋰鹽和石墨作為負(fù)極材料分別構(gòu)建CSA-LION_1、CSA-LION_2、CSA-LION_3和CSA-LION_4原型電池的原理圖和氧化還原過程；

（b）相應(yīng)滿電池的充放電曲線；

（c）具有更高質(zhì)量負(fù)載（7 μg/cm² Li₄-PTtSA）的性能優(yōu)化的CSA-LION_1電池提高了倍率能力，并提高了2 C時的循環(huán)穩(wěn)定性。

【小結(jié)】

綜上所述，作者證明了設(shè)計的CSA在重量能量密度方面是具有高性能的材料。此外，考慮到可持續(xù)性、環(huán)境影響和原材料供應(yīng)等方面，空氣穩(wěn)定性、簡單的合成和加工工藝以及安全和廉價的處理方式以及豐富的元素使其與無機正極具有競爭優(yōu)勢。目前，在有機電池材料領(lǐng)域中提出的策略也可以應(yīng)用于CSA化學(xué)領(lǐng)域，例如表面固定化、高分子和聚合物系統(tǒng)以及多孔共價或配位框架。此處揭示的化學(xué)物質(zhì)以及該類別中還將開發(fā)的其他化學(xué)物質(zhì)，有可能進一步擴展相鄰的有機化學(xué)物質(zhì)的范圍。通過這項工作，作者為金屬離子有機電池領(lǐng)域及其他領(lǐng)域開辟了道路，并為未來的能源指標(biāo)提供了指導(dǎo)，以朝著實際實施的方向發(fā)展。同時，此類材料提供了許多化學(xué)和結(jié)構(gòu)修飾的可能性，以進一步增加氧化還原電勢以及存儲容量，并改善循環(huán)性能尋求實用的高能有機電池的穩(wěn)定性。

文獻(xiàn)鏈接：

Conjugated sulfonamides as a class of organic lithium-ion positive electrodes. Nature Materials, 2020, DOI: 10.1038/s41563-020-00869-1.

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