光催化還原分子氧是實現(xiàn)可持續(xù)生產(chǎn)過氧化氫（H2O2）的有前途的途徑。這一具有挑戰(zhàn)性的過程需要光敏半導體，該半導體必須以太陽能為動力，以高電荷轉(zhuǎn)移動力學來生成和分離電子和空穴。共價有機骨架（COF）是一類新興的光敏半導體，可在分子水平上調(diào)節(jié)以產(chǎn)生高電荷載流子和轉(zhuǎn)移。本文報告了基于（二芳基氨基）苯連接基的兩個新設(shè)計的二維COF。要點一：本文所述合成材料形成了Kagome(kgm)晶格并顯示出強大的可見光吸收能力。其高結(jié)晶度和較大的表面積（高達1165m2·g-1）允許有效的電荷轉(zhuǎn)移和擴散。要點二：二芳基胺（供體）單元可促進強還原性能，使這些COF能夠有效還原氧以形成H2O2。此研究表明，使用無金屬的可回收光催化系統(tǒng)可實現(xiàn)高效的光催化太陽能轉(zhuǎn)化。
總結(jié)：本文合成了一系列新的亞胺COFS，由（二芳氨基）苯單元組成。這些COFS是高度結(jié)晶的，排列成一個Kagome晶格。13C?1H和1H?1HNMR實驗證實了COFS的局部化學環(huán)境。在不同的熱化學條件下，COFS保持穩(wěn)定。對COF結(jié)構(gòu)的分子動力學模擬進一步證實了AA堆疊晶體的性質(zhì)。這兩種COFS都表現(xiàn)出高的比表面積，在可見光區(qū)域具有很強的吸收能力，以及光催化的理想帶隙。用線性掃描伏安法測定了斬波照明下導帶和價帶的絕對位置。利用氧飽和水在可見光照射下的光催化反應顯示出較高的H2O2生成速率。本研究是利用COFS進行光催化H2O2生產(chǎn)的第一個例子，為合成太陽能驅(qū)動的無金屬光催化劑開辟了一條新的途徑。
