近日,浙江師范大學(xué)生化學(xué)院“雙龍學(xué)者特聘教授”、省“杰出青年基金”獲得者李正全教授課題組在新型鈣鈦礦復(fù)合催化劑的設(shè)計(jì)與研究上取得進(jìn)展,相關(guān)成果在國(guó)際知名期刊ChemSusChem上在線發(fā)表。ChemSusChem為Wiley旗下期刊,主要刊登“可再生能源”領(lǐng)域的重要研究成果,屬于化學(xué)一區(qū)期刊,最新影響因子為7.726。浙師大為唯一通訊作者單位。利用光催化技術(shù)還原二氧化碳不僅可以減少溫室氣體(如二氧化碳)的含量,同時(shí)能夠得到高附加值的化學(xué)燃料。該技術(shù)的關(guān)鍵是找到高效的光催化劑,目前單組分光催化劑通常難以兼顧較強(qiáng)的可見光吸收、高二氧化碳吸附能力和高效可調(diào)的催化位點(diǎn)等需求。因此,開發(fā)具有多功能的雙組份或多組份的互補(bǔ)型復(fù)合材料是光催化還原二氧化碳領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)。李正全課題組成員在構(gòu)建鈣鈦礦復(fù)合催化劑方面進(jìn)行了一系列的研究(Chem. Mater.2020, 32, 1517–1525;ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 31477–31485),在前期工作的基礎(chǔ)上,通過將CsPbBr3鈣鈦礦量子點(diǎn)與共價(jià)三嗪框架(CTFs)耦合,借助CTFs穩(wěn)固的三嗪環(huán)和周期性的孔結(jié)構(gòu)促進(jìn)了CsPbBr3的電荷分離,并賦予使其較強(qiáng)的CO2吸附/活化能力。所設(shè)計(jì)的光催化體系對(duì)二氧化碳還原實(shí)現(xiàn)了較高的催化活性和選擇性。眾所周知,CsPbBr3鈣鈦礦量子點(diǎn)是一種光電性質(zhì)十分優(yōu)異的半導(dǎo)體材料,然而,由于其本身電荷復(fù)合嚴(yán)重,以及較低的吸附/活化CO2能力,無法有效進(jìn)行光催化反應(yīng)。二維共價(jià)三嗪框架(CTFs)具有良好的周期性孔道結(jié)構(gòu),其豐富的共軛結(jié)構(gòu)能夠?qū)崿F(xiàn)載流子的高效轉(zhuǎn)移。并且,CTFs豐富的空腔可以促進(jìn)CO2的吸附和活化,其三嗪?jiǎn)卧写罅康牡邮?span style="font-family: "times new roman", serif;">CTFs成為錨定金屬陽(yáng)離子或半導(dǎo)體的理想基質(zhì)。本研究工作首次實(shí)現(xiàn)了CsPbBr3量子點(diǎn)與CTFs的耦合,促進(jìn)了鈣鈦礦中光生電子-空穴的分離,改善了鈣鈦礦對(duì)CO2的吸附活化。所制備的催化劑表現(xiàn)出十分優(yōu)異的可見光催化活性和穩(wěn)定性。浙江師范大學(xué)2018級(jí)研究生王琪為該文第一作者,李正全教授和王靳副教授為論文共同通訊作者。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委面上項(xiàng)目、青年項(xiàng)目、浙江省自然科學(xué)基金公益項(xiàng)目以及“先進(jìn)功能材料”教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等項(xiàng)目資金的支持。相關(guān)測(cè)試表征部分得到了我校胡鑫教授,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)柏彧博士,華南農(nóng)業(yè)大學(xué)鐘新華教授等的支持。