在過去的二十年中,半夾心結構的有機金屬化合物引起了人們的極大關注,包括金屬矩形,金屬籠和Borromean型。此外,這些結構具有廣泛的應用,例如催化,主客體化學等。通過使用多種多樣的功能性配體,已經證明了配位驅動的自組裝是構建各種形狀和大小的超分子體系結構的強大工具。通過調節(jié)橋連配體和分子夾的長度和形狀,可以輕松地調節(jié)分子矩形,籠狀或環(huán)狀化合物的大小和結構。動態(tài)共價鍵(例如亞胺C = N鍵)的引入可能將此類體系進行多組分組裝,但是,此類研究很少。因此,通過動態(tài)共價鍵驅動的自組裝制備離散的超分子結構仍然具有挑戰(zhàn)性。Severin課題組研究結果表明,可以利用簡單的結構單元通過“一鍋法”獲得基于半夾心釕的金屬環(huán)和籠狀化合物。這一發(fā)現(xiàn)促使我們研究通過“一鍋法”反應,利用胺與4-吡啶甲醛之間的縮合反應與配位鍵形成構建金屬矩形結構,從而減少反應步驟。 在這項工作中,作者通過胺和4-吡啶甲醛之間亞胺鍵的形成,成功地將配位驅動的自組裝和動態(tài)共價化學結合起來,以構建所需的矩形超分子化合物。 相關結果發(fā)表 Beilstein J. Org. Chem.上,該項目受到國家自然科學基金、陜西省歸國留學人員科研基金會、陜西省物理無機化學重點實驗室、西北大學功能分子與能源材料國際聯(lián)合實驗室以及安徽省自然科學基金的大力支持。 文章信息: Li-Li Ma, Jia-Qin Han et al, Coordination-driven self-assembly vs dynamic covalent chemistry: versatile methods for the synthesis of molecular metallarectangles, Beilstein J. Org. Chem. 2018, 14, 2027–2034. (Invited. Thematic Series “Macrocyclic and Supramolecular Chemistry" in the BJOC. Guest Editors: Professor Mei-Xiang Wang and Professor Hai-Bo Yang). 文章鏈接: https://www.beilsteinjournals.org/bjoc/articles/14/178.