近日，國(guó)家納米科學(xué)中心樸玲鈺研究員課題組在光催化產(chǎn)氫方面取得系列新進(jìn)展，研究成果相繼發(fā)表于Nano Energy （2020, 67, 104287）、Nano Today（DOI: 10.1016/ j.nantod. 2020. 100968）及Angew. Chem. Int. Ed. （DOI: 10.1002/ anie.202009633）上。
目前，工業(yè)制氫主要依靠煤、天然氣重整，這個(gè)過程加劇了不可再生能源的消耗與環(huán)境污染。太陽能作為人類取之不盡用之不竭的可再生能源（約4×1020 J / h），通過光催化過程，將其轉(zhuǎn)化為清潔高效的氫能，是解決上述問題的理想途徑，近幾十年來該領(lǐng)域的研究備受關(guān)注。樸玲鈺課題組分別通過光催化水分解和甲酸分解兩個(gè)過程，實(shí)現(xiàn)了高效、穩(wěn)定的光催化產(chǎn)氫，并為該過程的合理評(píng)價(jià)提出了系統(tǒng)分析與建議。
太陽能光催化分解水制氫有兩種類型，全分解水制氫（2H2O → 2H2 + O2）和半反應(yīng)分解水制氫（H2O + 犧牲劑→ H2 + 氧化產(chǎn)物）。過去的幾十年，全解水取得了較大進(jìn)展，但依然存在諸多障礙難以逾越，如效率低、穩(wěn)定性差、體系復(fù)雜及成本和安全等問題。在前期工作的基礎(chǔ)上（Nano Energy 2017, 41, 488-493; Appl. Catal B: Environ 2018, 220, 471-476等），樸玲鈺課題組首次提出了高效、高值光催化分解水過程，即光催化分解純水獲得氫氣的同時(shí)，制備雙氧水（2H2O → H2 + H2O2）。該過程優(yōu)勢(shì)顯著，形成H2O2是動(dòng)力學(xué)更有利的2電子過程。同時(shí)氫氧逆反應(yīng)被顯著抑制，效率極大提升；產(chǎn)物為純氣態(tài)H2和更高價(jià)值的液態(tài)H2O2；消除了分離、純化成本與安全問題且產(chǎn)物價(jià)值大大提升。該過程一舉多得，符合實(shí)際需求，具有強(qiáng)大應(yīng)用潛力。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nano Energy （2020, 67, 104287）上?！?/p>
甲酸無毒、廉價(jià)、氫含量高且穩(wěn)定，是理想的液態(tài)儲(chǔ)氫介質(zhì)。在之前工作的基礎(chǔ)上（Joule 2018, 2, 549-557），樸玲鈺課題組通過理論和實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，水作為催化劑促進(jìn)甲酸分解產(chǎn)氫的高效發(fā)生，這是本領(lǐng)域首次對(duì)水作為催化劑催化該反應(yīng)進(jìn)行的報(bào)道。水可以有效地降低光催化分解甲酸的活化能，提高反應(yīng)效率（提高2~4倍），同時(shí)水在反應(yīng)前后保持不變。重要的是，水的助催化作用具有普適性，可適用于不同半導(dǎo)體材料（CdS、g-C3N4、TiO2等）和不同的產(chǎn)氫助劑體系（CoP、Pt、Pd、Ru、Au等）。該研究提升了科研人員對(duì)同類反應(yīng)中水催化作用的關(guān)注度，相關(guān)成果發(fā)表于納米科學(xué)領(lǐng)域知名期刊Nano Today (2020, DOI: 10.1016/ j.nantod. 2020.100968）。
對(duì)光催化體系進(jìn)行催化劑評(píng)價(jià)過程中，目前還缺乏一個(gè)充分、準(zhǔn)確的評(píng)價(jià)體系，導(dǎo)致了對(duì)不同催化劑或催化體系難以進(jìn)行一致、可靠的評(píng)估?；诖?，樸玲鈺課題組從量子效率與太陽能轉(zhuǎn)換效率的準(zhǔn)確計(jì)算、催化劑使用及環(huán)境控制等多個(gè)角度，結(jié)合文獻(xiàn)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，系統(tǒng)分析了多種參數(shù)存在的不足并提出了初步建議，提出了一個(gè)更全面、準(zhǔn)確且易執(zhí)行的光催化制氫評(píng)價(jià)體系。該工作為開發(fā)一個(gè)更合理、廣泛接受和公平的光催化產(chǎn)氫評(píng)價(jià)體系提供了有價(jià)值的信息。上述成果發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. （2020, DOI: 10.1002/ anie. 202009633）上。
國(guó)家納米科學(xué)中心曹爽助理研究員等為上述工作的第一作者，合作者為國(guó)家納米科學(xué)中心劉新風(fēng)研究員、施興華研究員等。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、青年項(xiàng)目及中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)B等項(xiàng)目的支持。
來源：國(guó)家納米中心
論文鏈接
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519309942
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1748013220301377
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009633
