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▲第一作者：胡宇翔

共同通訊作者：王連洲、王志亮、劉崗

通訊單位：昆士蘭大學(xué)，中科院金屬所

論文DOI：10.1038/s41467-020-15993-4

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針對(duì)光電催化水解存在的驅(qū)動(dòng)力不足而導(dǎo)致轉(zhuǎn)化效率低的問題，研究者通常會(huì)通過調(diào)節(jié)光電極/電解質(zhì)界面的能帶遷移來加大電荷分離和轉(zhuǎn)移提高驅(qū)動(dòng)力，而鮮有對(duì)整體電極結(jié)構(gòu)改善的嘗試。該工作創(chuàng)新性地把光催化與充電電池的機(jī)理相結(jié)合，通過對(duì)光電極的原位鋰化形成內(nèi)部極化來對(duì)整體電極改性，大大提升了其光電轉(zhuǎn)化效率。和未改性的參考光電極相比，達(dá)到了7.5倍的光電流密度提升和100 mV的起始電位的負(fù)移。

背景介紹

利用太陽能獲取氫能被認(rèn)為是解決日趨嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境問題的最佳選擇，其中基于光電催化分解水制氫是一條具有前景的途徑。而實(shí)現(xiàn)高效的光電催化分解水制氫效率的關(guān)鍵在于制備出高效穩(wěn)定的半導(dǎo)體光電極，其中提升半導(dǎo)體內(nèi)部的電荷分離和轉(zhuǎn)移時(shí)該研究的關(guān)鍵點(diǎn)之一。

研究出發(fā)點(diǎn)

本工作旨在開發(fā)一種對(duì)整體電極內(nèi)部極化的調(diào)控新思路，作者首先選用了具有代表性的二氧化鈦光電催化材料，并通過DFT理論模擬和原位檢測(cè)驗(yàn)證了其實(shí)驗(yàn)設(shè)想。進(jìn)而通過更為直接的電荷分離和轉(zhuǎn)移的變化的觀測(cè)，明晰了原位鋰化的效果。最后，作者進(jìn)行了多個(gè)條件下的交叉實(shí)驗(yàn)，優(yōu)化鋰化條件，實(shí)現(xiàn)了二氧化鈦光催化性能的大幅提升。

圖文解析

▲圖1. 鋰化前后晶體結(jié)構(gòu)和整體能帶偏移的變化

原本二氧化鈦電極的能帶彎曲提供的光電催化驅(qū)動(dòng)力只發(fā)生在固液界面，通過在鋰電池中原位鋰化的形式，能把這一能帶彎曲擴(kuò)展到光電極的體相中，讓整體光電極都具有內(nèi)建電場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)力，有效促進(jìn)光電極內(nèi)的電荷分離和傳遞，大大光電催化活性。

▲圖2. 對(duì)鋰化過程的原位、半原位的檢測(cè)以驗(yàn)證鋰化對(duì)晶體結(jié)構(gòu)的影響。a-c) XPS d)原位同步輻射。e-f) 鋰化前后晶格變化

▲圖3. TiO₂電極鋰化后電荷分離和轉(zhuǎn)移的變化

通過開爾文探針能更為直接的觀測(cè)出鋰化前后，整體電極電荷分離和轉(zhuǎn)移的變化。結(jié)果顯示鋰化后的電極，具有更大的表面電勢(shì)，而且高的光響應(yīng)電壓，以及更慢的電荷復(fù)合過程。

▲圖4. 鋰化氧化鈦的光電催化性能

在綜合和優(yōu)化不同鋰化程度以及拓展的不同鋰化后，作者不僅論證了通過統(tǒng)一調(diào)控晶格結(jié)構(gòu)形成內(nèi)部電場(chǎng)和內(nèi)部極化以提高電荷分離能力的新思路，而且實(shí)現(xiàn)了光電催化活性的大幅度提升。

總結(jié)與展望

高效光電催化電極材料的設(shè)計(jì)對(duì)太陽能的充分利用和清潔氫能制備至關(guān)重要。昆士蘭大學(xué)王連洲課題組和金屬所劉崗研究員與其他合作者包括中國(guó)石油大學(xué)和中科院大連化物所密切合作，在本文中展示的借用充電電池的嵌鋰原理來優(yōu)化光電催化材料的新思路，希望能對(duì)未來光電催化制氫提供更多的啟發(fā)。

參考文獻(xiàn)

1. Y. Hu, Y.Pan, Z. Wang, T. Lin, Y. Gao, B. Luo, H. Hu, F. Fan, G. Liu and L. Wang, Nat. Commun., 2020, 11, 2129.

2. S. Wang,G.Liu,and L. Wang, Chem. Rev., 2019, 119,5192-5247.

3. Y. Hu, T. Zhang, F. Cheng, Q. Zhao, X. Han and J. Chen, Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54,4338-4343.

作者簡(jiǎn)介

胡宇翔，昆士蘭大學(xué)納米中心博士后研究員。2012年本科畢業(yè)于南京大學(xué)后師從南開大學(xué)陳軍院士進(jìn)行納米材料和電池技術(shù)研究。2015年開始受澳大利亞國(guó)際研究生研究獎(jiǎng)學(xué)金(IPRS)支持在昆士蘭大學(xué)攻讀博士學(xué)位（導(dǎo)師：王連洲教授），博士畢業(yè)后于2018年開始在昆士蘭大學(xué)納米中心和陶氏研發(fā)中心進(jìn)行研究助理和博士后研究員工作。主要研究方向?yàn)椋航饘匐姵兀ㄤX、鈉、鋰電池），光充電電池、金屬空氣電池，光電催化和過渡金屬基功能材料。在包括Adv. Mater.、Nat. Commun.、 Angew.Chem.、Adv. Energy Mater.等國(guó)際期刊共發(fā)表論文48篇，引用2400余次，H因子24，4篇高被引論文，一作累積影響因子140。參加國(guó)際會(huì)議作學(xué)術(shù)報(bào)告10余次，已先后獲國(guó)家獎(jiǎng)學(xué)金、優(yōu)秀研究生獎(jiǎng)、優(yōu)秀畢業(yè)生、昆士蘭大學(xué)功能納米材料研究?jī)?yōu)秀獎(jiǎng)、2019年MRSspring最佳poster提名、第三屆可再生能源技術(shù)國(guó)際會(huì)議優(yōu)秀青年學(xué)者以及國(guó)家優(yōu)秀自費(fèi)留學(xué)生獎(jiǎng)學(xué)金等。

王志亮，昆士蘭大學(xué)納米中心博士后研究員。2017年博士畢業(yè)于大連化學(xué)物理研究所，師從李燦院士進(jìn)行光電催化分解水的研究。博士畢業(yè)后于2017年開始在昆士蘭大學(xué)納米中心進(jìn)行博士后工作，指導(dǎo)老師為王連洲教授。主要研究方向?yàn)楣怆姶呋?，光催化，以及材料科學(xué)。在包括Adv. Mater.、Nat. Commun.、 Angew. Chem.、Adv. Energy Mater.等國(guó)際期刊共發(fā)表論文46篇，專著章節(jié)2篇，申請(qǐng)專利3項(xiàng)；論文引用1700余次，H因子20，6篇高被引論文；參加國(guó)際會(huì)議作學(xué)術(shù)報(bào)告10余次。

劉崗，現(xiàn)為中國(guó)科學(xué)院金屬研究所研究員、副所長(zhǎng)，國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者、國(guó)家“萬人計(jì)劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。03年畢業(yè)于吉林大學(xué)材料物理專業(yè)，09年在中科院金屬所獲材料學(xué)博士學(xué)位，隨后留所工作至今。一直致力于太陽能光催化材料的研究，發(fā)表SCI論文150余篇，所發(fā)表論文被SCI引用2.1萬余次，獲授權(quán)專利17項(xiàng)。曾入選國(guó)家“萬人計(jì)劃”首批青年拔尖人才、教育部“長(zhǎng)江學(xué)者獎(jiǎng)勵(lì)計(jì)劃”青年學(xué)者、英國(guó)皇家化學(xué)-牛頓高級(jí)學(xué)者、科睿唯安“全球高被引科學(xué)家”（2017-2019）等。曾獲包括中國(guó)青年科技獎(jiǎng)、遼寧省自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)（第一完成人）、中國(guó)化學(xué)會(huì)青年化學(xué)獎(jiǎng)、首屆全國(guó)太陽能光化學(xué)與光催化研究領(lǐng)域優(yōu)秀青年獎(jiǎng)、全國(guó)百篇優(yōu)秀博士學(xué)位論文獎(jiǎng)等十余項(xiàng)學(xué)術(shù)獎(jiǎng)勵(lì)與榮譽(yù)。任中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)青年工作委員會(huì)副主任。

王連洲（Lianzhou Wang），昆士蘭大學(xué)化工學(xué)院教授和澳大利亞桂冠教授，澳大利亞納米材料研究中心（Nanomac）主任，澳大利亞生物工程與納米技術(shù)研究所（AIBN）兼職課題組長(zhǎng)。1999年在中科院硅酸鹽研究所獲博士學(xué)位。主要從事半導(dǎo)體納米材料的合成及其在清潔能源領(lǐng)域的應(yīng)用，2018年底其團(tuán)隊(duì)創(chuàng)造了新型量子點(diǎn)太陽能電池效率的世界記錄，認(rèn)證轉(zhuǎn)換效率達(dá)16.6%。先后在諸多國(guó)際學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文400余篇，承擔(dān)或參與了澳大利亞基金委、澳洲科學(xué)院、昆士蘭州政府以及工業(yè)界等40余項(xiàng)競(jìng)爭(zhēng)性研究項(xiàng)目。先后獲得澳洲基金委女王伊麗莎白學(xué)者，未來學(xué)者和桂冠學(xué)者稱號(hào)，昆士蘭大學(xué)研究?jī)?yōu)秀獎(jiǎng)及優(yōu)秀研究生導(dǎo)師獎(jiǎng)，澳洲尋找未來之星獎(jiǎng)，國(guó)際化工學(xué)會(huì)杰出研究獎(jiǎng)等，入選澳洲基金委專家委員會(huì)和英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士，科睿唯安“高被引科學(xué)家”等。任澳洲材料科學(xué)與工程全國(guó)委員會(huì)副主任。

個(gè)人主頁: http://researchers.uq.edu.au/researcher/1479

論文引用信息:

https://scholar.google.com.au/citations?user=1Kb97_kAAAAJ&hl=en

課題組網(wǎng)站：

https://nanomaterials.centre.uq.edu.au/

其他合作者包括中國(guó)石油大學(xué)胡涵教授課題組和中科院大連化物所范峰韜研究員。

后記

寫在最后，筆者一直認(rèn)為離子電池是一個(gè)非常有趣的化學(xué)反應(yīng)體系，有很多尚待開發(fā)和結(jié)合的新領(lǐng)域。例如，原位鋰化這一方法已被驗(yàn)證在電催化（氧還原和氫析出）、金屬空氣電池等領(lǐng)域，有著獨(dú)特的改性方式。秉著對(duì)這一方向的堅(jiān)持，一直努力尋找更適合的媒介材料和使用領(lǐng)域。期待有更多更好的工作。

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